受容体と数値モデリングによって明らかにされる都市エアロゾル組成変化に対する船舶排出規制の影響

May 13, 2023

npj 気候と大気科学 第 6 巻、論文番号: 52 (2023) この記事を引用

326 アクセス

2 オルトメトリック

メトリクスの詳細

最近、さまざまな船舶排出規制が地方規模および国家規模で実施されています。 しかし、前駆物質排出量の変化と PM 成分との間には非線形関係が存在するため、PM2.5 レベルに対するこれらの影響を追跡することは困難です。 ポジティブマトリックス分解 (PMF) は、2020 年 1 月以降のよりクリーンな燃料への切り替えにより、港湾施設だけでなく港湾施設でも海運源関連の PM2.5、特に硫酸塩エアロゾルと金属 (V および Ni) が大幅に減少したことを示しています。都市背景サイト。 CMAQ 感度分析により、二次無機エアロゾル (SIA) の減少が港から風下の内陸地域までさらに広がっていることが明らかになりました。 さらに、沿岸都市部における二次有機エアロゾル (SOA) の軽減は、受容体モデリングの結果または CMAQ シミュレーションのいずれかから予測できます。 この研究の結果は、船舶の排出ガス規制を通じて沿岸都市において人間の健康上の利益が得られる可能性を示しています。

海運部門からの大気汚染物質が世界の排出量に与える影響についての懸念は、広く検討されています1、2、3、4。 外航船舶からの排出量は、地球の人為起源の硫黄酸化物 (SOx) と窒素酸化物 (NOx) のそれぞれ 5 ～ 8% と 15% であると推定されています1。 平均して、船舶活動による大気汚染物質の 70% は海岸線から 400 km 以内で排出されており、沿岸都市における船舶による大気汚染負荷と世界のバックグラウンド粒子状物質レベルの潜在的な重要性を示しています5。 ロサンゼルス港での操船やホテル滞在に伴う船舶の排出物は、内陸 80 km で観測された主な PM2.5 の 1.4% に寄与していると推定されています6。 船舶からの排出による寄与は、ヨーロッパの沿岸地域で観察された PM2.5 濃度の 1 ～ 14% と推定されており、ホットスポット地域では主要な PM2.5 の最大 25% を占めています 1、2、5。 典型的な周囲の海洋条件（正午で約 6.6 時間）と比較して、船舶の排出プルーム内の NOx の寿命（約 1.8 時間）が短いため、航路付近の硝酸塩エアロゾル（例：NH4NO3 や NaNO3）のレベルが増加する可能性があります7。 同様に、輸送中の二酸化硫黄 (SO2) から硫酸塩 (SO42-) への変換速度が加速され、酸化プロセスで触媒として機能する金属元素 (重油の燃焼から放出される) のプルームが発生し、硫酸塩エアロゾルのレベルの上昇を説明できる可能性があります。 (例: (NH4)2SO4 および NH4HSO4) 海洋境界層 8,9。 さらに、SIA 形成に好ましい大気条件 (高い相対湿度) を備えた SO2 が豊富に輸送された気団は、沿岸都市付近で硫酸塩エアロゾルの上昇を引き起こす可能性があります 10,11。

船舶の排出物が大気質だけでなく、心血管疾患、呼吸器疾患、早期死亡などの健康への悪影響にも重大な影響を与えることは十分に文書化されています4、12、13、14、15、16、17。 WHO-HRAPIE プロジェクトの専門家調査によると、国際貿易の増加と低品質燃料の使用に伴う大気汚染の拡大により、船舶からの排出ガスは地球規模での健康に関して重要な発生源カテゴリーとみなされています。その結果、有毒元素を含むエアロゾルが発生します16、18、19、20。 比較的酸性度の高い海運プルームにより、これらの金属種の生物学的利用能が増加する可能性があるため、港湾地域におけるエアロゾル中の金属レベル、特にバナジウム (V) とニッケル (Ni) のレベルの上昇に対する懸念が概説されています 21。 多環芳香族炭化水素 (PAH)、ポリ塩化ジベンゾ-p-ダイオキシン、ポリ塩化ジベンゾフラン (PCDD/F) など、船舶の排気ガスに関連する有毒有機化学物質による健康リスクの潜在性が高いことにも対処されており 5,25、ナノ粒子の増加-沿岸地域における船舶の排気ガスに由来する粒子が懸念として提起されている4,19,26,27。

船舶からの大気汚染による健康への悪影響が報告されているため、船舶による汚染防止のための国際条約 (MARPOL) に基づいて、世界レベルで船舶からの排出物を軽減するための継続的な努力が行われてきました。 新しい船舶の設計に新技術を採用することによる燃料消費効率の向上は、最近の取り組みの 1 つです。 同様に、重油 (HFO) からよりクリーンな燃料に切り替えるか、スクラバーを設置することも、大気汚染物質を削減するための選択肢です。 同時に、多くの港湾管理者は、港湾付近での船舶排出量削減を支援する自主的な奨励制度を準備しています5。 国際海事機関（IMO）は最近、船舶の排出ガスに関する規制を導入し、2020年1月時点で船舶の燃料油の硫黄（S）含有量を3.5％から0.5％に削減することが義務付けられています。指定された排出規制区域（ECA）内のすべての船舶は、0.1% S 制限未満の輸送用燃料油を管理するか、自主的な速度低減政策を採用することにより、規制されています。

観測された汚染レベルに対する発生源特有の寄与を正確に定量的に理解することは、対象となる発生源に対する規制実施の有効性を追跡し、汚染の効率管理戦略を設計するために最も重要です。 海事部門からの PM2.5 に関連する毒性問題に関して、最近の研究では、輸送源に関連する問題を特定し定量化するために、さまざまな発生源配分ツール (つまり、粒子状物質発生源配分技術ツールを備えた受容体モデルまたは数値モデルのいずれか) が採用されています。都市沿岸部の PM2.527、28、29、30。 しかし、港湾地域における受容体モデリング研究のほとんどは、化学的に分解された PM2.5 データに焦点を当てています。 現在、港湾地域での高い時​​間分解能を備えた気相 PM 前駆体の詳細なソース配分分析は限られており、船舶排出物に起因する PM2.5 の二次的な無機/有機成分の詳細な理解が達成される可能性があります。

この研究では、世界トップ 10 のコンテナ港湾都市である釜山における PM2.5 の化学組成に特に焦点を当て、大気質に対する船舶排出規制の影響を分析しています (http://www.marinetraffic.com)31。 32、2019 年の PM2.5 の一次排出量の 45% を海運部門が占めています33。 3 つの広範なデータセット（2019 ～ 2021 年の PM2.5 都市バックグラウンド データセット、2019 ～ 2021 年の PM2.5 港湾データセット、および選択されたイオン）への PMF の適用2020 年から 2021 年のフロー チューブ質量分析 (SIFT-MS) ポート データセットを使用すると、輸送排出量の制限の実施がエアロゾル組成に及ぼす影響を定量的に特定できます。 さらに、SMOKE-WRF/FNL-CMAQ シミュレーションを使用したシナリオ分析により、船舶排出規制に起因する PM2.5 の主要化学成分の空間分布の変化が特定されます。 この研究の結果は、沿岸都市における大気汚染による健康への負担は、船舶の排出ガス管理を通じて大幅に軽減できることを示しています。

船舶用燃料の S 含有量に対するより厳格な基準の導入段階については、補足図 1 に説明されています。図 1a および補足図 2 に示すように、隣接する 2 つの大気質監視 (AQM) サイトの月平均 SO2 濃度は、釜山の港（以下、港湾サイトという）は、2020年1月に輸送用燃料油中の硫黄含有量に関する世界的な規制（3.5％から0.5％）が始まるまでの数か月間、急激に減少していた。 毎月の SO2 レベルの同様の低下傾向は、釜山内陸部の 28 の AQM サイトでの 1 時間ごとの測定が使用された都市のバックグラウンドサイトでも観察されましたが、港湾サイトほどではありませんでした（低 S 燃料政策を実施する前の 6 か月間の SO2 削減率は、港湾サイトと都市背景サイトではそれぞれ 71.4% と 20.0%)。

a 棒グラフは、AIS 情報に基づいて燃料消費量を計算して導出された、釜山の海運部門からの PM2.5 排出量推定値を示しています。 折れ線グラフは、2 つの港湾 AQM サイトと 28 の都市バックグラウンド AQM サイトにおける月平均 SO2 観測値を示しています。 b 棒グラフは入港する船舶の数を示します。 折れ線グラフは総貨物トン数を示します。 c PM2.5種分化ネットワークから得られた再構成されたPM2.5質量濃度の年間変動と、新港と燕山におけるPM2.5レベルへの相対的な寄与。

図1bは、2019年から2021年までに釜山の全港に寄港した船舶の数と貨物の総トン数（輸入＋輸出）を示しています。 観光業界は、新型コロナウイルス感染症の発生以来、旅客船の寄港数が74.4%減少（2019年の3296隻から2021年は845隻）したことにより大きな影響を受けているようだ。 しかし商業海運部門ではそうではありませんでした。 貨物船の寄港回数はわずか3.1%減（2019年の4万4,828回から2021年の4万3,452回）、貨物トン数ベースの海運貿易量は5.6%減（2019年の4億6,900万トンから2020年の4億4,300万トン）でした。 新型コロナウイルス感染症のパンデミックが韓国の国際貿易量に与える影響は最小限である31、また釜山の海運部門におけるSO2排出量に貨物船が圧倒的に寄与しているという事実33に基づき、釜山の海運部門からのSO2排出量の変化は最小限であると予想される勉強期間中。 しかし、実際には、2021年の港湾サイトのSO2濃度は2019年と比較して大幅に減少した。したがって、船舶交通量の変化は2019年から2021年にかけて釜山全域のSO2排出量減少の主要な要因ではなかったと結論付けることができる。

2019年8月以降、釜山の周囲のSO2濃度が急激に減少したのは、モンスーン気候の卓越した風向き、つまり寒い季節の偏西風によって海洋から内陸地域への大気汚染物質の移流が減少したこと、またはその結果であると考えられる。 あるいは、規制日よりも前に、よりクリーンな燃料に切り替えるか、国際貨物船にスクラバーを事前に設置することによっても可能です。 2020年9月から釜山港に停泊する国際船舶と国内船舶の両方に対する輸送燃料中の硫黄含有量の要件が厳格化（0.5％から0.1％に）されたことは、同時期に2つの港湾施設でSO2濃度が同時に減少したことの合理的な説明であると思われる期間。 2021 年 1 月から内航船舶の操船に適用される追加の S 規制（3.5 ～ 0.5%）は、2021 年の大気中の SO2 レベルの削減にさらに寄与する可能性があります。ただし、国際貨物船が釜山港の主要な船舶タイプであるという事実がその理由である可能性があります。 2020 年の値と比較して、2021 年の PM2.5 排出量推定値と観測された SO2 レベルの両方の大幅な減少は比較的少ないためです。

簡単に説明すると、2019 年から 2021 年の 3 年間で、船舶排出量の影響が比較的大きい夏季の SO2 年平均濃度（JJA）は、港湾施設で 12.3 ppb、5.7 ppb、3.3 ppb、港湾施設で 5.0 ppb でした。釜山の都市背景サイトでは、ppb、3.7 ppb、および 3.0 ppb。 PM 前駆物質 (つまり、SO2) のこの大幅な減少は、輸送燃料中の S 含有量に関する最近の国際規制に関連している可能性があります。 したがって、釜山のエアロゾルの化学組成の変化は、S 削減後の期間に予測される可能性があります。

図 1c では、質量再構成法 34 を使用して推定された PM2.5 のほとんどの主要な化学成分の濃度が 2019 年から 2021 年にかけて減少していることがわかります。硫酸アンモニウム (例: (NH4)2SO4、( NH4)3H(SO4)2、NH4HSO4) は、港湾サイト (Sin-Hang) と都市背景サイト (Yeon-San) の両方で最も顕著でした。 3 年間にわたる個々の種の詳細な変動は、補足図 2 にさらに説明されています。PM2.5 質量に対する主要成分の相対的な寄与 (%) を考慮すると、エアロゾルの化学組成の特徴的な変化が年ごとに観察されました。釜山、特に都市背景現場。 PM2.5における硫酸アンモニウムの寄与は、燕山では2019年の25.7%から2021年の16.1%へと明らかに減少したが、新港では2019年が22.4%、2021年が19.5%となっている。 これは、船舶用燃料油の規制により PM 前駆体排出量 (SO2 など) が大幅に減少し、港近くから内陸都市部への輸送中に形成される二次硫酸塩エアロゾルの減少によって説明される可能性があります。 一方、2020年に見られたPM2.5への硫酸アンモニウムの寄与がわずかに増加したのは、日本の神戸地域で噴火した火山灰を含む気団の長距離輸送に起因する8月の5日間にわたる急性大気汚染現象と関連していた。 。 火山の SO2 排出量の増加により、旅行中に大量の硫酸塩エアロゾルが形成される可能性があることが報告されています 35,36。

2020年以降の釜山における硫酸塩エアロゾルの急激な減少は、2020年1月から始まる燃料油輸送規制によるPM前駆物質排出量の減少と関連していると推測できる。しかし、発生源特有の寄与を分離するには、高度な発生源配分分析が必要である。 PM2.5 の成分。これにより、海洋汚染防止政策の実施が大気質に及ぼす影響を詳細に定量的に評価することができます。 以下のセクションでは、エアロゾルの化学組成に対する船舶排出規制の影響を特定し、定量化するために PMF 手法が採用されました。

新港と燕山での PMF 発生源の配分結果と年間 PM2.5 レベルに対する発生源固有の寄与をそれぞれ補足の図 3 と図 2 に示します。 2019年には海運関連発生源がPM2.5質量の大きな原因となっており、新港（8.1μg m-3、36.0%）だけでなく内陸部の燕山（4.8μg m-3、23.2%）でも発生した（図2aを参照)。 さらに、この寄与はモンスーン気候のおかげで夏にかなり増加しました（新港：10.1μg m-3、52.3％、燕山：7.6μg m-3、43.0％）（図2bを参照）。 これらの結果は、釜山の年間 PM2.5 排出量（2019 年 2,523 トン）の 45% が海運業者部門によるものであるとする、最近公表された国の排出量推定値と非常によく似ています33。 一方、2020年以降、出荷元によるPM2.5への寄与は大幅に減少しました。 輸送源に関連する年間PM2.5質量は、88.9%（2019年の8.1μg m-3から2021年の0.9μg m-3）、81.3%（2019年の4.8μg m-3から0.9μg m-3）減少しました。 2021年）それぞれ新港と燕山で。 環境大気中の船舶関連の PM2.5 質量のこれらの大幅な減少は、2020 年 1 月からの船舶排出量に対する段階的な規制に関連している可能性がありますが、ポスト S 削減期間、つまり 2020 年以降の国の排出量推定に関する情報は不明です。は利用できません。 場合によっては、古い排出係数では最近の大気環境を適切に説明できない場合があります。 しかし、この研究で説明した PMF 発生源の配分結果は、PM2.5 の削減を達成するため、また大気質に対する最近の政策の影響を追跡するために、さらなる制御戦略を必要とする発生源に関する現在の情報を提供する可能性があります。 これらの観察に基づいて大気質政策の影響をタイムリーかつ定量的に評価することは、政策立案者にとって優先順位を設定する上で非常に役立つ可能性があります。

a 年間平均濃度。 b 夏期の平均濃度。

図 3 では、2019 年から 2021 年までの PMF 分析の関数として分離された濃度が、船舶排ガス中の微量元素 (つまり、V、Ni、非海塩硫酸塩 (nss-SO42-)) に特に焦点を当てて評価されました。 [nss-SO42−] は、[SO42−] − 0.25 × [Na+]) として推定されます1,37。 新港では、出荷源に関連した濃度は (0.0 ～ 138.4) × 10-3 μg m-3、(0.0-71.5) × 10-3 μg m-3、(0.0-4.7) μg m-3 の範囲でした。 3 はそれぞれ V、Ni、nss-SO42- です。 また、V の場合は (0.0–26.0) × 10−3 μg m−3、Ni の場合は (0.0–16.4) × 10−3 μg m−3、nss-SO42− の場合は (0.0–10.9) μg m−3 の範囲でした。ヨンサンさん。 予想どおり、PM2.5 に含まれる金属（V および Ni など）の濃度が内陸部の値（図 3b）と比較して、港の近くで比較的高いレベルで観察されました（図 3a）。 一方、興味深いことに、空気中のnss-SO42-の濃度は港（図3c）よりも内陸（図3d）で見られました。 これは、港湾地域から内陸地域への輸送中に新たに放出された気相 PM 前駆体 (つまり SO2) が酸化されて粒子状 SO42- になる硫酸塩エアロゾルの二次形成に関連していると考えられます。

a 新港での V と Ni の相関、および b 燕山での V と Ni の相関。 c 新港での nss-SO42− と V および燕山での d との相関。

出荷微量元素の年次傾向に関しては、釜山の港湾サイトと都市背景サイトの両方で、S 削減（2020 ～ 2021 年）後、3 種すべてで明らかにレベルの低下が観察されました。 Zhang et al.38は、Vは輸送用燃料油中のS含有量に応じて直線的に減少すると報告したが、都市大気中のNiは地殻や産業排出物などの多様な発生源によって決定されるため、Niについては直線関係は不明瞭であると予想される39。 Xiaoら9は、Vは低S燃料への切り替え期間における船舶排出指標としては適切ではないと結論付けた。 ただし、私たちの研究では、両方の期間（2019年の規制前と2020年から2021年の規制後）をカバーするPM2.5の種分類データセットに適用すると、PMF分析の最適化されたソリューションを得ることができました。 当社の PMF 解決結果は、海運部門におけるよりクリーンな燃料への移行が、特に PM2.5 に含まれる無機エアロゾルや V や Ni などの金属成分の観点から、沿岸都市の大気質の改善に大きく貢献する可能性が高いことを反映しています。 これらの化合物の季節変動を考慮すると、暖かい季節には明らかにレベルの上昇が観察されました。 沿岸都市における微量金属の輸送には同様の季節性があることが報告されています39。 ZhaoらによるCMAQモデリングシミュレーションによれば、春の船舶排出物に起因する地表大気中のVとNiの最も高い増加は朝鮮半島で推定された。

PMF 出荷元プロファイルによって得られた 3 つのマーカーの濃度間の相関係数は、生の測定値のプロットと比較して比較的高かった（r2 > 0.9）（補足図 4 を参照）。 輸送トレーサー間の比率の空間分布を評価したところ、PM2.5 中の V 対 Ni の比率 (V/Ni) が、燕山と比較して新港 (2.2、図 3a 参照) でわずかに増加したことが観察されました ( 1.8、図 3b を参照）。 この研究で得られた V/Ni 比は、他の研究者が報告したものと同等でした。 マヌーザクスら。 PMF の出荷元に由来する PM2.5 の V/Ni 比は 3.040 であると報告しています。 V/Ni 比は、船舶の排気ガスと地殻発生源でそれぞれ 2.3 ～ 3.5 と 2.06 であることが示されました 1,41。 輸送用燃料油で測定された V/Ni 比は約 2.542 でした。 一方、興味深いことに、PM2.5 中の V に対する nss-SO42- の比 (nss-SO42-/V) は 2 つのサイト間で明らかに区別可能であり、平均比は新港と燕山でそれぞれ 35 と 362 でした (図3c、d)を参照してください。 硫酸アンモニウムは PM2.5 の主要な二次無機成分であり、輸送中に形成されるという事実により、内陸地域での SO42- のレベルが上昇する可能性があります。 したがって、PM2.5 中の nss-SO42- の約 90% は、港湾地域の北約 6 km にある燕山での二次地層に起因し、nss-SO42- のわずか 10% が、PM2.5 に含まれると推測されます。以下の仮定の下で、新たに排出された排出物に関連する：PM2.5 に含まれる V の化学反応は、港近くの地域から内陸の場所への輸送中に軽微である。 また、2 つの成分間の PMF 分解比 (つまり、nss-SO42-/V) を使用すると、輸送プルームの希釈効果を正規化できます。 船舶の排気ガスから測定された nss-SO42-/V 比は 11 ～ 2741 の範囲であり、発生源として船舶に関連する夏の内陸都市エアロゾルからは 200 ～ 400 というより高い比が得られたことが実証されました 1。 二次的な PM2.5 の生成に対する船舶の排出物の重大な寄与は、他の研究でも概説されています。 中国の陽山港では、PMF に基づく方法を使用して、年間 PM2.5 に対する船出源の寄与が 1.02 μg m−3 と推定され、この値は、図から推定される一次 PM2.5 の値よりも 1 桁高かった。 V ベースの方法 (0.10 μg m−3)16,43。 これらの結果は、PM2.5レベルを緩和するために沿岸都市の船舶排出物を制御するという知恵という点で重要な意味を持ち、最終的には人間の健康に利益をもたらすことができる。

PMF 船舶排出係数に由来する PM2.5 炭素質画分 (すなわち、OC および EC) に関しては、S 削減後の期間中に濃度の大幅な低下が観察されました (補足図 5 を参照)。 よりクリーンな燃料の燃焼により、S だけでなく他の汚染物質の排出も同時に削減されるようです。 さらに、酸性生成物を中和してエンジンの腐食を防ぐために必要な潤滑油の消費量が削減され、炭素質部分の排出量の軽減に貢献する可能性があります44,45。 興味深いことに、この炭素質部分の明らかな年間減少は、PMF 交通排出量では見られませんでした。

南西風（140〜250°）が卓越風向であったとき、船舶内でのHFOの燃焼によって多量に放出されるかなりの濃度のSO2によって特定される、船舶排出への強い影響がサイトAで示されました（補足図1を参照）。 6)。 南西風下で 1 時間の SIFT-MS 測定を使用して計算されたサイト A の微量ガスの平均濃度は、他の研究で観察されたものよりも 1 ～ 2 桁大きかった 46。 この研究では、サイト A で南西の風が観測されたときの風下 (サイト A) と風上サイト (サイト B) の濃度差を使用して、微量ガスの正味輸送プロファイルが抽出されました。図6に示すように、この空間分析から得られた地元の輸送源の特徴は、高級アルカン、ベンゼンやトルエンを含む芳香族化合物、ハロゲン化種、Sを含む無機種、アルデヒドやケトンなどの含酸素揮発性有機化合物（OVOC）によって区別されます。 これらの結果は、以下の PMF 分析で出荷元の署名を特定する際に裏付けとなる説明を提供できます。

70 の微量ガスと一酸化炭素 (CO) で構成されるこの SIFT-MS データセットを PMF に適用すると、5 因子モデルは PMF での最適なソリューションを示しました (補足図 7 を参照)。 因子 1 の特徴は、49.5 ～ 66.4% の範囲の種の因子負荷量を有する高級アルカン (ノナン、デカン、ウンデカン、およびドデカン) によって特徴付けられました。 この要因は、一部の芳香族化合物 (スチレンとナフタレンでそれぞれ 43.3% と 52.0%) およびほとんどのハロゲン化種 (塩化エチルの 24.4% からブロモホルムの 70.2%) でも確認されました。 さらに、二硫化炭素 (58.3%) や硫酸 (51.7%) などの S 含有化合物の高因子負荷が観察され、これは HFO の燃焼に関連している可能性があります。 興味深いことに、この PMF 係数プロファイルは、上記の空間分析から抽出された船舶排出量の特徴と非常によく似ていました (補足図 6 を参照)。 高級アルカン (C > 9) および芳香族化合物は、車両の排気ガスよりも船舶の排気ガスとより関連していることが報告されています9。 クロロフルオロカーボン (CFC)、テトラクロロエチレン (TCE)、ヘキサクロロブタジエン (HCBD) などのハロゲン化炭化水素は、老化した気団の指標として考えられてきました 47、48、49、50。しかし、この研究の空間解析結果は、これらの微量ガスが老朽化した気団の指標である可能性があることを示しました。港湾地域の地元の資源によって強化されています。 図4aに示すように、この要因は強い季節性を示し、海洋気団の影響を受ける夏に寄与が大きくなりました。 同様に、日中にレベルが高くなる独特の日周パターンが見られました。 PMF から得られた極プロットは、サイト A での微量ガスの最大濃度が比較的低い風速の南風によって決定されたことを示しました。 したがって、係数 1 は海運排出源に割り当てられました。

a、b 配送関連の情報源。 c 溶剤の使用や車両からの排出物を含む地域の発生源。 d 調査サイト近くの局所排出。 e トラフィック排出量。

因子 2 は、CO、低級アルカン、アルケン (1,3-ブタジエンなど)、およびアセチレンの比較的高い負荷で特定されました。 Yuan らによる発生源配分研究 47 では、比較的非反応性の化合物 (CO やアセチレンなど) とプロパンを使用する老化の主要因が特定されました。 しかし、低エンジン負荷での操縦条件中の CO と炭化水素の排出量の増加は、リアルタイムの車載測定によって観察され、過渡的な作業条件中の不完全燃焼によって説明されました51。 1,3-ブタジエンは、燃料の重要な熱分解生成物であることが知られています50、52、53。 図4bからわかるように、因子2には日周パターンがほとんどありません。 興味深いことに、この要因による寄与の突然の減少が2020年8月から観察され、これは港湾サイトの周囲SO2でも見られました（図1a）。 この要因寄与度の突然の低下は、よりクリーンな燃料への切り替えの結果である可能性があります。 韓国では、2020 年 8 月以降、排出規制区域 (ECA) 内に停泊しているすべての船舶に低濃度 S 燃料 (<0.1%) の使用が義務付けられました。極プロットに示されているように、微量ガスの濃度が最も高くなる傾向がありました。低風速の南風の場合であり、これらの濃度は停泊中の船舶の排出量に関係しているようです。 2020 年 9 月から停泊中の船舶の燃料油に対する S 制限が実施されたことにより、PMF 発生源配分分析における船舶排出量に関連する別の要因タイプが抽出される可能性があります。 3 要素から 10 要素のソリューションを模索する際、PMF は常に 2 種類の配送関連のソース タイプを分離しました。 2 つの PMF ソース (F1 および F2) の複合要因寄与は、空間分析における正味出荷ソース プロファイルの寄与とほぼ同等になりました。 文献に基づいて、説明された理由により、この係数は船舶の排出量に割り当てられました。

因子 3 は、環状アルカン (シクロペンタン、シクロヘキサン)、イソヘキサン (2-メチルペンタン) および有機芳香族化合物 (ベンゼン、トルエン、キシレン + エチルベンゼン、および C3-アルキルベンゼン) の高い因子負荷によって説明されました。 BTEX は揮発プロセス (石油生成) を通じて製造され、都市大気中の産業部門または住宅部門からの溶剤使用のソース マーカーとして使用されることが一般的に報告されています 50,54,55,56。 一部の研究では、都市大気中の BTEX レベルの上昇が車両の排気ガス (発熱性) に関連していると主張しています 57,58,59。 しかし、主に不完全燃焼プロセスを通じて生成される CO の小さな要因負荷があったという事実は、この要因が非燃焼源に関連していることを示している可能性があります。 個々の VOC の化学反応性が異なるため、トルエンとベンゼンの比率 (T/B) で大気団の光化学年齢を説明できます 47,60。 PMF ソース プロファイルによって計算された T/B 比 (3.9\(\,{\boldsymbol{\pm }}\) 1.6 (n = 775)) を考慮すると、この要因はモバイル ソースの影響を受けた可能性があります 55,61,62。 図4cに見られるように、微量ガスには特徴的な季節/日周パターンはありませんでした。 この要因におけるガス種の最高濃度は、より高い風速での西風によって決定されました。これは、この要因が局所的な発生源よりもむしろ地域的な発生源とより関連しているようであることを意味します。 したがって、この要因は、溶媒の使用や移動性の発生源を含む混合地域発生源に割り当てられました。

因子 4 は 55.9% の塩化エチルで同定され、続いて OVOC (メタノール、エタノール、ブタノンのそれぞれ 40.2%、38.1%、30.0%)、1,3-ブタジエン (32.1%)、エタン (29.2%)、トルエン ( 28.6%）。 さらに、燃焼源指標である CO (20.1%) の有意な寄与がこの要因に観察されました。 塩化エチルは一般にガソリン添加剤として使用され、都市大気中の 1,3-ブタジエンは主に内燃機関の不完全燃焼の結果として生成されることが知られています 52,53。 図4dに見られるように、午前中に大きな振幅を持つ明らかな日周パターンがあり、二峰性分布を持つ典型的なトラフィック排出パターンとはわずかに異なります。 極地のプロットでは風速が低いときに最高濃度が観察されたため、この要因に関連する微量ガスのレベルは地元の発生源によって決定されるようです。 実際には、この調査地はいくつかの港に囲まれており、野外活動は公船が使用する港の 1 つで実施されました。 大型車両は通常、午前中に船に燃料を補給するために調査サイトまたはその近くに駐車されます。 したがって、この要因は船舶の燃料補​​給に関連する局所的な排出によって説明されると考えられます。

因子 5 は、低重量アルカン (プロパン 55.5%、エタン 31.1%)、アルケン (プロペン 74.1%、1-ペンテン 44.4%)、アルキン (アセチレン 45.8%)、ハロゲン化炭化水素 (ヘキサクロロブタジエン60.5%、テトラクロロエチレン 40.7%)、OVOC (アセトアルデヒド 72.9%、ホルムアルデヒド 56.2%、エタノール 41.7%)。 この因子では、メチルメルカプタン (72.3%)、アセトニトリル (48.9%)、および CO (33.9%) の高い因子負荷も示されました。 非メタン揮発性有機排出化合物に関する英国の排出インベントリは、軽質アルカンおよびアルケンが燃焼源によって大きく決定されると報告しています53。 多くの発生源配分研究は、ブタン、イソ/n-ペンタン、ヘキサンなどの軽質アルカンが主に交通排気ガスや都市大気中のガソリン蒸発の結果であることを強調しています50、54、57、63、64、65。 都市大気中のエタンとアセチレンの重要性は、不完全燃焼プロセスによる交通排気ガスに起因すると一般的に報告されています46,55。 また、ロンドンの大気中で最も豊富な VOC 種として検討されている道路上の車両エタノール排出が、アセトアルデヒドなどの二次種の生成増加に大きく寄与する可能性があることも示されています66。 エタン、プロパン、および一部の OVOC などの反応性の低い種が豊富に存在することは、遠隔の発生源から運ばれる地域的なバックグラウンド寄与によって説明されますが、OVOC の起源を生物起源と人為起源とで区別することは困難であることが報告されています 64。 図4eに示すように、この要因に関連する微量ガス濃度は朝のピークを持つ日周パターンを示しましたが、これは通勤車両などの人為的排出物の影響を受けている可能性があります。 極点プロットは、風速が比較的高い北西の風の下で濃度が最も高くなる傾向があることを示しました。 実際、調査地の西側 1 km 以内には交通量の多い幹線道路があり、小型車両だけでなくコンテナトラックも通行しています。 大陸性気団の期間中に冬季が強化されるという特徴的な季節性が示されました。 これらの結果と観察により、一次寄与と二次寄与の両方を含む交通排出量に係数 5 を割り当てることができました。

図 5a に示すように、サイト A の 70 種類の微量ガスの合計に対する最大の質量寄与は船舶からの排出物 (40.9%) であり、次に交通排出物 (40.1%)、溶剤の使用や車両からの排出物を含む地域排出物 (14.3%) が続きます。 %)、PMF 分析の関数として個々の微量ガスの濃度を使用する場合。 興味深いことに、総SOA形成ポテンシャルに対するソース固有の寄与は、総濃度での寄与と比較してわずかに異なることが観察されました（図5bを参照）。 SOA への寄与が最も高かったのは船舶排出量 (37.7%) で、次いで地域排出量 (32.5%)、交通排出量 (17.9%) でした。

a SIFT-MS によって測定された 70 種類のガス種の化学官能基によって分離されたソース固有の濃度。 b PMF 発生源の種類に応じた二次的な有機エアロゾル形成の可能性。

SOA 形成の可能性には強い季節性があり、寒い季節の汚染動態により、都市部では冬に顕著な値が発現することが一般的に報告されています46。 私たちの結果はこれと一致しています。 ただし、この研究の発生源配分の結果は、SOA 形成に対する発生源に依存した季節的寄与についてのさらなる洞察を提供する可能性があります。 海運排出源に関しては、SOA 形成に寄与する顕著に発達したポテンシャルが暖かい季節に得られました。これは、海運排出量に強い影響を与える支配的な風向に関連している可能性があります。 さらに、2020年の値と比較して、2021年のS含有量規制が強化された期間中に、SOA形成の可能性に対する船出源の寄与が大幅に減少した。前述したように、有機エアロゾルの減少は、同時排出削減のいずれかによって起こる可能性がある。よりクリーンな燃料の燃焼、または酸性生成物を中和するために必要な潤滑油の消費量の削減によって、S およびその他の汚染物質を削減します。

実際には、文献にある個々の VOC 種に対する SOA 生成量に関する情報が限られているため、この研究で SOA 生成の可能性を推定する際に、測定された 70 種類の微量ガスのうち 12 種のみが選択されたため、船舶排出ガスからの SOA 生成の可能性が予想より多くの SOA に寄与する可能性があります。 。 高級アルカン（C > 10）の重要性はPMF出荷元プロファイルに現れ（補足図7を参照）、中間VOC（IVOC）はSOA形成の可能性で強調されています9、67、68。

集中的な大気質監視データがなければ、輸送時の排出ガス規制による浮遊粒子への影響を完全に理解することはできません。 したがって、現在の研究では、SMOKE-WRF/FNL-CMAQ システムに基づいて釜山のいくつかの排出量変化シナリオが 1 km の分解能でシミュレートされました (補足表 3 を参照)。 表面モデリングの結果は、主に海岸沿いに存在する船舶からの排出ガスの影響が内陸大気にまで広がっていることを示しています。 海運部門のシミュレーションによる図6aで確認されたように、低S（3.5％から0.5％）燃料油に切り替えると、釜山の西部と南部の両方で表面PM2.5の顕著な減少が達成される可能性があります。 航路に隣接する釜山南部での PM2.5 レベルの大幅な緩和は、よりクリーンな燃料油への切り替えの結果としての一次 PM2.5 排出量の減少と関連している可能性があります。 一方、釜山の北西のさらに内陸部でのPM2.5の減少は、SIA、特に硫酸アンモニウム（すなわち、(NH4)2SO4、NH4HSO4)の減少によって説明されるようである。 釜山の西部では、通常、工業団地または農地から放出される比較的大量のアンモニア (NH3) レベルが観察されます。 これは、港湾地域から排出され内陸地域に輸送される大気中の SO2 を中和するという点で有利である可能性があります。 図6bに示すように、輸送用燃料油のS含有量に対するより厳しい規制（3.5％から0.1％）をケース2でシミュレーションした場合、表面PM2.5質量濃度の観点から大気質の改善が達成できた。 3 のシナリオでは、ECA における船速の最適化による燃料油の消費量の 30% 削減の仮定を含む追加の排出規制は、都市沿岸部の大気の大気質の改善に大きく貢献する可能性があります (図 6c を参照)。 特にケース 2 で見られた結果と比較してください。

輸送用燃料油中の S 含有量を (a) 3.5 ～ 0.5% (ケース 1 とケース 0 の差)、または b 3.5% ～ 0.1% (ケース 2 の差) のいずれかに規制することによる、釜山上空の環境 PM2.5 質量に対する空間的影響およびケース0)。 c よりクリーンな燃料（S 含有量 3.5% から 0.1%）への切り替えや、排出規制区域での速度規制によるオイル消費の軽減を含む、船舶排出規制全体にわたる PM2.5 の化学組成への影響​​（ケース 3 とケース 3 の違い）ケース0）。 d ケース 3 シミュレーションにおける海運部門からの NOx 排出削減の PM2.5 組成に対する定量的影響 (ケース 3 とケース 4 の違い)。 e ケース 3 シミュレーションにおける海運部門からの VOC 排出量削減が PM2.5 組成に及ぼす定量的な影響 (ケース 3 とケース 5 の違い)。

ケース 3 のシナリオにおける PM2.5 成分の変化を空間的に評価した場合、SO42- の明確な減少が海岸に隣接して示される一方、硝酸塩 (NO3-) の緩和は内陸部で広く発達しました。 SO42- と NO3- の両方を一緒に示すマップは、アンモニウム (NH4+) の空間分布とよく一致しているようです。 これは、NH3 ガスが二次粒子の形成による H2SO4 や HNO3 などの酸性ガスの中和の主要な前駆体である SIA 形成化学によって説明される可能性があります。 NH311 と反応するときは硫酸塩粒子の形成が硝酸塩粒子の生成よりも優先されるため、船舶からの NOx 排出の規制は内陸地域での NO3- 削減に貢献しますが、SOx 排出制御は発生源 (つまり港) 付近の SO42- の削減に効果的であると考えられます。 。 夏における NO3- の熱的不安定性のため 69、NOx 排出量の規制による PM2.5 中の NO3- の削減効果は、発生源付近では相対的に感度が低かった可能性がある。 一方、PM2.5 中の炭素質部分 (EC および OC) の緩和に対する船舶排出規制の影響は、無機エアロゾル部分に比べて比較的局所的に分布していました。 燃料の不完全燃焼によって生成される一次粒子の指標として使用される EC の化学的還元度は、OC に比べて航路付近でより集中していました。 発生源から風下の場所までの距離の関数としての SOA の過小評価は、化学輸送モデルの限界の 1 つと考えられており 68,70,71,72 、内陸の有機エアロゾルに対する燃料消費量の削減による緩和効果を過小評価する結果になっている可能性があります。 船舶の排出規制に対応する PM2.5 の炭素質部分の大幅な減少については、PMF 発生源の配分結果で以前に議論されています。

燃料消費量の減少による PM2.5 成分に対する NOx 排出削減の影響は、ケース 3 シナリオからの NOx 排出削減を制限することによって空間的に評価されました。 ケース 3 とケース 4 の間でシミュレートされた PM2.5 濃度の違いは、沿岸地域の粒子状物質に対する船舶からの NOx 排出規制の定量的な影響を説明する可能性があります。 図 6d に示すように、海運部門の NOx 排出規制は、釜山全域の PM2.5 濃度、特に硝酸塩とアンモニウム成分を削減するという点で利点をもたらします。 しかし、硫酸塩および有機エアロゾル成分では逆のパターンが見られました。 釜山の南東部では硫酸塩粒子のレベルが増加し、有機エアロゾルは市全体で増加した。 NH3 は HNO311 よりも H2SO4 との反応性が高いことが報告されており、したがって、NOx 排出量の減少に起因する NH3 利用可能性の向上は、釜山西部における硫酸塩エアロゾルの増加の不適切な説明であると考えられます。 一方で、NOx 滴定の減少によりヒドロキシルラジカル (OH⋅) が増加すると、二次硫酸塩生成機構における SO2 の酸化速度が加速される可能性があるという事実は、港湾領域付近での硫酸塩粒子の増加の説明となる可能性があります。 同様の説明が有機粒子の増加にも当てはまります。 低 NOx 条件下で増加した大気酸化剤は、VOC の酸化による SOA 形成の進行に役割を果たす可能性があります。

図6eで観察されるように、輸送による燃料油消費量の削減によるVOCの軽減は、海上大気中の有機エアロゾルの明確な減少に貢献しました。 ただし、他の PM2.5 成分への影響はほとんど確認されませんでした。

今回の研究では、2 つの異なるモデリング アプローチ (つまり、受容体モデルと数値シミュレーション) を採用することで、船舶排出量の変化に対応する、沿岸都市地域における PM2.5 化学成分の変化について定量的な洞察が得られます。

従来の海運資源マーカー、特に V が、S 削減後の期間にわたる資源配分分析に適切な種であるかどうかについては、議論の余地がある9。 しかし、この研究で港湾と都市のバックグラウンド PM2.5 データセット間の PMF 発生源固有の寄与を比較することで、船舶燃料規制による PM2.5 化学組成への影響​​についての理解を広げることができる可能性があります。 特に、私たちの関心は、両方の期間（規制前と規制後）をカバーする広範なPM2.5種分類データセットが収集された2020年1月以降の輸送用燃料油中のS含有量の低下（3.5％から0.5～0.1％）の結果にあります。因子分析に応用します。 沿岸都市の釜山では、輸送源に関連する PM2.5 の質量が 3 年間で大幅に減少したことが観察されました。 実際、PM2.5は2019年の時点で88.9%（2019年の8.1μg m-3から2021年の0.9μg m-3）、81.3%（2019年の4.8μg m-3から2021年の0.9μg m-3）減少しました。それぞれ港と内陸都市の背景サイトです。 この PM2.5 の減少は主に、出荷元に関連した SO42- レベルの減少に関連していました。 その結果、釜山では主要な PM2.5 成分の相対的な寄与が 3 年間で大きく変化しました。 都市の背景サイトでは、2019 年には PM2.5 の最大の原因は硫酸塩エアロゾル (25.7%) でしたが、2021 年にはそうではありません (16.1%)。 規制後には、出荷元に起因する PM2.5 中の金属成分 (V および Ni) の大幅な減少も観察されました。 これらの結果は、最近の研究でも取り上げられているように、海運部門でよりクリーンな燃料への切り替えが沿岸都市部で人間の健康に利益をもたらす可能性が高いことを示唆しています73、74、75。

補足図8に示されているWRF / FNL-CAMx / PSAT数値モデリング結果に基づいて、出荷元がPM2.5質量の最大の原因であると予想されるときであるため、2020年のわずか6日間のみがCMAQ感度分析の対象となりました。釜山上空。 したがって、船舶排出規制による PM2.5 成分の空間的・時間的変化への影響を完全に理解するには限界があるかもしれません。 汚染物質の排出における高いレベルの不確実性は、数値モデル出力の解釈の限界として広く考えられてきました。 数値モデリングを使用した総当り法 (BFM) シミュレーションから、局地的排出量と地域排出量の間の相互作用を正確に推定することの困難性について概説しました。 しかし、私たちの感度結果は、特に海洋気団の影響を受ける夏期に、港湾地域での船舶排出物を制御することにより、内陸部のPM2.5バルク質量を削減できる大きな可能性を実証しました。 また、これらの研究は、発生源近くから受容体サイトへの輸送中にPM2.5が形成される複雑な大気化学反応により、主なPM2.5成分の減少が内陸地域全体で均一ではない可能性があることを反映している。

この研究で得られた CMAQ 感度の結果と並行して、3 つの大規模なデータセットに PMF を適用することにより、輸送時の排出規制と PM2.5 の炭素含有率の変化との関係について、より定量的な洞察が得られました。 Ｓ削減後の期間中に、ＯＣ濃度とＳＯＡ生成可能性の両方に対する輸送源の寄与がかなり減少したという事実は、よりクリーンな燃料への切り替えが、大気中のＳＯＡを低下させるという点でかなりの利点をもたらす可能性があることを示唆している。 さらに、この研究における PMF の出荷元の署名によって裏付けられているように、S 削減後の期間中にハロゲン化炭化水素や芳香族炭化水素などの有毒有機種を削減76することで、人の健康リスクを軽減できると結論付けることができるかもしれません。

ガス状炭素質種の輸送源の特徴は、海運部門からの VOC の詳細な排出インベントリを確立するのに役立つ可能性があり、その結果、CMAQ シミュレーションにおける沿岸地域の有機エアロゾルの表現の改善に貢献する可能性があります。 さらに、この研究で得られた PMF の結果は、交通排出物が都市大気中の有機エアロゾルのかなりの部分を占めている可能性があり、したがって将来的にはより慎重に管理する必要があることを示唆しています。

研究サイトおよび観察データに関する情報は、補足表 1 にまとめられています。釜山の AQM サイトの大気質データ (CO、NO2、SO2、O3、PM2.5、および PM10) の詳細と、PM2.5 のスペシエーションの化学分析方法都市背景サイト (ヨンサン) と港湾サイト (新港) の両方で、他の場所で利用できます77,78。 2019 年から 2021 年に監視された PM2.5 成分には、10 種 (SO42-、NO3-、Cl-、NH4+、Na+、Ca2+、Mg2+、K+、EC、OC) の 1 時間の自動監視測定と 24 時間の手動分析が含まれます。 20 種類の金属種 (Al、As、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Li、Mn、Mo、Ni、Pb、Sb、Se、Si、Sr、Ti、Tl、V、Zn) の PM2.5 フィルター サンプル。 機器と分析方法は種によって異なります。粒子状炭素質種（熱光学透過率、サンセット OCEC）。 イオン種 (IC、URG 9000B 周囲イオンモニター); 金属種 (ICP-MS、PerkinElmer NexION 2000)。 韓国国立環境研究院が発行した PM2.5 化学種分化ネットワークガイドラインの手順に基づいて、種の判定や QA/QC を含む詳細な分析が行われています79。

港湾 AQM サイト (北漢) の近くにある SIFT-MS を備えた移動式実験室を使用して、70 種類の広範囲のガス状炭素質種が測定されました。 2020 年から 2021 年にかけて、2 台の SIFT-MS を使用して、近くの 2 つの港湾位置 (サイト A および B) で、四半期ごとに約 40 秒の解像度での連続 5 日間のフィールドキャンペーンが同時に実施されました。SIFT-MS の背後にある動作原理については、別の場所で概説されています80。 SIFT-MS の操作の詳細は、韓国国立環境研究院が発行したガイドラインに記載されています 81,82。 この研究では、TO-15 標準混合ガスを 70 種類の VOC の分析に使用しました。 検量線の直線性と目的化合物の定量的再現性を評価しました。 分析と QA/QC に関するより詳細な情報は以前に報告されています 76,83。

船舶の排出量は、汚染物質の排出量が個々の船舶ごとに推定されるボトムアップアプローチを使用して計算されました4。 2020 年の国家排出量推定値が入手できなかったため、海運部門からの燃料消費量の推定は、PM2.5 排出量を計算するための自動港湾管理情報システム (AIS) 情報を使用して 2019 年から 2021 年までに行われました84。 輸送に起因する大気汚染物質排出量の推定に関する詳細は、他の場所で説明されています85、86、87。

PM2.5 の一次排出量の計算に使用される式は次のとおりです。

ここで、Eij は j 番目の船舶の i 番目の微量種排出量 (トン)、Fhwj はホテル滞在中の総トン数 j 番目の船舶の燃料消費量 (トン)、Fmwj は操船中の総トン数 j 番目の船舶の燃料消費量 (トン)、EFi は輸送用燃料油における i 番目の微量種排出係数 (kg トン−1)、PM2.5、NOx、SO2、VOC はそれぞれ 5.6、79.3、20 S、2.7。

ここで、SFOC は総トン数の j 番目の船舶の最高速度における燃料油消費係数であり、総トン数 × 10-3 + 16.263 (トン日−1) として計算されます。t は総トン数のホテリング段階で費やした時間 (日) です。 j 番目の船舶で、0.2 はホテリング段階と最高速度の間の燃料消費量の想定比率です。 D は操縦距離 (km)、2 は到着と出発、M は総トン数と j 番目の船舶の燃料効率 (km kl−1)、ρ は輸送用燃料油の比重 (0.9593 トン kl−1) です。

ここで、Ej (2nd) は推定二次 PM2.5 排出量 (トン)、ESO2j、ENOxj、および EVOCj はそれぞれ、式 1、2、3 の燃料消費法から導出された SO2、NOx、VOC の推定排出量です。 (1-3)。

この研究では、PMF モデリング アプローチを適用して、輸送源に関連する PM2.5 および微量ガスを特定し、釜山の都市大気または港湾大気における発生源固有の寄与を定量化しました。 信頼性の高い大気質評価を確保するには、高品質の入力データを使用すること、または受容体モデルの発生源識別性能を評価することの重要性が強調されました88。 PMF を使用したソース配分分析全体にわたるデータセットの準備とモデリング ソリューションの最適化手順は、他の場所で説明されています 89、90、91。

規制前（2019 年）と輸送用燃料油の S 削減後の期間（2020 ～ 2021 年）に取得された測定値で構成される 2 つの 24 時間 PM2.5 種分類データセット（港湾サイトと都市背景サイト）が準備されました。 港湾サイトの 774 × 31 マトリックス (サンプル数 × 種) PM2.5 データセットと都市背景サイトの 751 × 31 マトリックス PM2.5 データセットが PMF 5.0 に導入されました。 サイト A での SIFT-MS 測定に関しては、70 のガス種と CO の時間ごとの測定値を含めることによって 997 × 71 のマトリックス データセットが作成されました。ここで、一次燃焼源、つまり CO の典型的なトレーサーは 2 つの異なる発生源タイプを分離できます。すなわち、燃焼関連および揮発関連64。 PMF 入力データ ファイルは、測定値 (C) とその不確かさ (U) で構成されます。 この研究では、式 1 で明らかなように、濃度と検出法検出限界 (MDL)92 を使用して、3 つのデータセットの個々の種の不確実性が推定されました。 (5)。

ここで、Uij はサンプル i の種 j の不確かさ、k は分析誤差率 (Cij > MDL の場合は 0.1、Cij ≦ MDL の場合は 0.2)、MDL は繰り返し測定によって決定される検出限界です。

3 つのデータセットの PMF ソリューションは、因子の数 (3 ～ 10)、追加のモデリングの不確実性 (0 ～ 30%)、および各化合物のカテゴリの選択による種固有の不確実性 (「強い」) などのパラメーターを変化させることによってそれぞれ評価されました。 "、"弱い"、または "悪い")。 Fpeak 解析は、Fpeak 強度を -1 から 1 まで 0.4 刻みで変化させて実行し、Fpeak 値を 0 に設定しました。 個々の種について観察された濃度とモデル化された濃度の間の相関関係が調べられました。 PMF ソリューションの安定性を評価するためにブートストラップが実装されました。 さらに、回転の曖昧さとランダムエラーによる影響が DISP および BS-DISP 分析を通じて評価されました。 最後に、気象データの関数として、発生源マーカー、認識された地域発生源、および発生源固有の寄与に関する文献レビューに基づいて、最適化されたソリューションが決定されました。 SIFT-MS データセットに関しては、広範囲にわたる発生源の特徴に関する限られた情報として、微量ガスの PMF 因子プロファイルの出荷元特定の適切性を評価するために、2 種類の補完的なアプローチ (CO の包含と空間分析) が採用されました。船舶の排出物に関連する炭素質種の範囲が報告されています。

風上と風下のサイト間の異なる濃度を使用した断面分析に基づく特定の局所発生源プロファイルの抽出も、以前の研究で概説されています89。 断面分析の前に、サイト A および B で 40 秒の分解能で SIFT-MS 測定を使用して、炭素質有機ガス種の 5 分間の平均濃度を計算しました。1 時間の平均濃度は、5 分間の平均濃度を測定したときに算出されました。両方のサイトで濃度を同時に利用でき、空間分析または PMF 分析のいずれかに使用されました。 サイト A で船舶排出に強い影響を持つ支配的な風向は、港湾地域の船舶から HFO 燃焼を通じて大量に放出される SO2 (港湾サイトから回収された) の極プロットを使用して特定できます (補足図 6 を参照)。 したがって、船のプルームの影響を受ける時間帯には、風上サイト（サイト B）から港湾地域を越えて輸送される風下サイト（サイト A）の炭素質有機種の時間レベルの増加は、船舶の排出物の結果である可能性があります。 サイト A の正味寄与プロファイルは、(CA - CB) / CA × 100 を計算することで得られました。そして、この情報源の署名は、ガス状汚染物質の PMF 因子プロファイルの特定において裏付けとなる説明を提供する可能性があります。

微量ガス種の PMF ソースプロファイルに基づいて、ソースに依存する SOA 形成の可能性は以下のように推定されました。

ここで、SOAi は個々の VOC 種の二次有機エアロゾル生成の可能性 (ng m−3)、VOCi は i 種の濃度 (ppbv)、SOA yieldi は i 種の実験光化学から導かれた有機エアロゾル生成収量です。他の出版物 (μg m−3 ppm−1)。 この研究では、12 種類の VOC 種 (ヘプタン、イソ/n-オクタン、ノナン、デカン、ウンデカン、シクロヘキサン、アセチレン、イソプレン、ベンゼン、トルエン、キシレン/エチルベンゼン、スチレン) の SOA 収率に関する入手可能な情報を SOA の計算に使用しました。形成の可能性93,94,95。

低S燃料への切り替えや航行速度の低下など、船舶排出ガスの削減政策が大気質に及ぼす影響は、空間的に評価する必要がある。 これを達成するために、化学輸送モデリング (CMAQ) アプローチを採用し、船舶規制の実施による前駆体排出量 (つまり、SO2、NOx、NH3、VOC) の変化と PM2.5 との関係を定量的に洞察しました。化学組成。 釜山での高解像度 CMAQ シミュレーションとモデリング評価の詳細な説明は、他の場所で入手できます96。 簡単に説明すると、NCEP Global Final Analysis (WRF/FNL) を使用した Weather Research Forecasting モデルが、釜山上空の解像度 1 km の CMAQ シミュレーションに適用されました。 CMAQ シミュレーションで使用された人為的排出量は、1 × 1 km の空間解像度の国家排出量推定値から導出されました。 補足図8に示すように、CMAQ感度シミュレーションの研究期間（2020年8月20日から2020年8月26日まで）は、粒子状物質発生源配分技術（PSAT）によるWRF/FNL-CAMxの発生源配分結果に基づいて選択されました。 ) ツールでは、釜山の 1 日の平均 PM2.5 レベルは主に地域の排出量によって決まり、その中で出荷元が最も大きく寄与しています。 初期条件が研究期間のシミュレートされた PM2.5 に影響を与えるのを防ぐために、5 日間のスピンアップ期間が使用されました97。

CMAQ モデリングを使用していくつかの排出制御シナリオが実行され、補足表 3 にまとめられています。すべての排出を含む参照実行 (ケース 0) と、出荷時の排出を含まない他の実行 (ケース 1 ～ 3) がシミュレートされました。 次に、基準運転と他の運転の間の PM2.5 表面レベルの差を 1 km の解像度で計算し、出荷時の排出ガス規制の効果を追跡しました。 さらに、ケース 3 シナリオにおける、NOx 削減 (ケース 4) または VOC 削減 (ケース 5) のいずれかに由来する PM2.5 組成変化の感度が評価されました。

この文書で使用されている出荷活動に関するデータは、https://new.portmis.go.kr で参照できます。 PM2.5の化学仕様データとAQMデータは釜山広域市保健環境研究院のウェブサイト(http://heis.busan.go.kr/)からダウンロードできる。 この研究で使用された SIFT-MS 微量ガス データセットは、対応する著者 ([email protected]) に連絡することにより、合理的な要求に応じて入手できます。

この研究で分析に使用されたコードは、著者からのリクエストに応じて入手できます。

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著者らは、高解像度の国家排出量インベントリデータを提供し、この論文で報告する研究に資金を提供した韓国環境省（ME）の資金援助を受けた国立環境研究所（NIER）に感謝する（NIER-2021）。 -01-03-005)。 先生にも大変感謝しております。 東義大学の Z. Son 氏と釜慶大学の Y. Son 教授には、貴重な議論を提供していただきました。

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アン・ジュンゴン

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EJ はデータ分析を含む研究を主導し、原稿を執筆しました。 SC は、この研究で使用された SIFT-MS 測定値を収集し、データの解釈に貢献しました。 EY は原稿をレビューし、編集しました。 SH は研究のコンセプトに貢献しました。 JA はフィールドキャンペーンを企画し、データの前処理に関する作業をサポートしました。 すべての著者が原稿についてコメントしました。

チャン・ウナさんへの対応。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

船舶排出ガス規制の影響に関する補足情報：受容体と数値モデリングで明らかになった都市エアロゾル組成の変化

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転載と許可

Jang, E.、Choi, S.、Yoo, E. 他都市エアロゾル組成の変化に対する船舶排出規制の影響は、受容体および数値モデリングによって明らかにされます。 npj Clim Atmos Sci 6, 52 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41612-023-00364-9

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受信日: 2022 年 10 月 10 日

受理日: 2023 年 5 月 3 日

公開日: 2023 年 5 月 29 日

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